Carey cùng con trai đầu Felix, và Thomas cùng vợ và con gái khởi hành từ Luân Đôn trên một tàu thuỷ của Anh vào tháng 4 năm 1793. Dorothy Carey không đi cùng chồng vì bà đang mang thai và vì bà chưa bao giờ đi xa nhà hơn năm dặm. Chuyến đi bị trì hoãn một thời gian tại Đảo Wight khi thuyền trưởng được tin cho biết ông có thể gặp rắc rối nếu chở trên tàu các nhà truyền giáo, vì vi phạm quy chế độc quyền dành cho Công ty Đông Ấn. Cho đến tháng Sáu, Thomas mới tìm được một thuyền trưởng người Đan Mạch đồng ý nhận họ làm hành khách. Cùng lúc Dorothy, sau khi sinh con, muốn đến Ấn Độ với chồng, có cô em gái đi cùng. Tháng 11 năm ấy họ đến Calcutta.

Năm đầu tiên ở Calcutta, những nhà truyền giáo này phải tự kiếm kế sinh nhai cũng như tìm một địa điểm để lập trụ sở truyền giáo. Họ khởi sự học ngôn ngữ Bengali để có thể giao tiếp với người dân địa phương. Một người bạn của Thomas là chủ các xưởng nhuộm vải đang cần người quản lý, do đó Carey cùng với gia đình dọn lên phương bắc đến Mudnabatty. Suốt sáu năm ở đây, Carey vừa trông nom xưởng nhuộm vừa kịp hoàn tất bản nhuận chánh đầu tiên Kinh Thánh Tân Ước tiếng Bengali và bắt đầu soạn thảo những nguyên tắc giúp hình thành cộng đồng truyền giáo của ông, bao gồm nếp sống cộng đồng, tự túc về tài chính, và đào tạo mục vụ cho người dân địa phương. Nhưng con trai của Carey, Peter, chết vì bịnh lỵ, từ đó Dorothy mắc bệnh suy nhược thần kinh và không bao giờ hồi phục.

Vào lúc này, hội truyền giáo bắt đầu cử thêm giáo sĩ đến Ấn Độ. Trong số này, John Fountain là người đầu tiên đến Mudnabatty và đảm nhận công việc dạy học. Kế đó là William Ward, một thợ in; rồi Joshua Marshman, giáo viên; Davdid Brunsdon, một trong những học sinh của Marshman; William Grant, qua đời chỉ ba tuần sau khi đến Ấn Độ. Do thái độ thù nghịch của Công ty Đông Ấn đối với các nhà truyền giáo, những người này phải đến sống ở khu thuộc địa của người Đan Mạch tại Serampore. Về sau, ngày 10 tháng 1 năm 1800, Carey cũng đến sống với họ.